近日，福建农林大学环境生物电化学中心周顺桂教授团队在微生物光电化学研究方向取得连续进展，相关成果于今年3月15日、21日、23日在环境科学领域top期刊Environmental Science & Technology（I区，IF=9.028）上连发三文，揭示了微生物光电化学驱动的产甲烷及反硝化新体系与新机制。
微生物光电化学（microbial photoelectrochemistry）是微生物电化学与环境光化学交叉的新兴研究领域，成为了近年来的研究热点。微生物光电化学结合了微生物优异的催化专性及光化学材料良好的捕光能力，实现了太阳能至化学能的高效转化，在可持续能源利用和环境修复方面展现了无限的潜力。
本团队在国际上率先提出微生物光电化学研究方向，并且在微生物光电化学体系驱动的CO2(或CO)还原产甲烷及NO3-还原脱氮技术取得了初步成效。本团队叶捷小组将Methanosarcina barkeri-CdS微生物光电化学系统成功用于CO甲烷化。与CO2作为底物的微生物光电化学系统相比，CO作为底物显着延长了1.7倍的CH4生产时间，并表现出高达9.5倍的CH4产率。这种优异的CO转化率是由于CO可作为活性氧物种的有效猝灭剂，从而促进光电子的产生。此外，CO能够直接或间接（通过产生的CO2）用作M. barkeri的碳源。这个过程提高了产甲烷菌的膜结合蛋白氧化还原活性。这项研究为使用自复制的微生物光电化学系统在温和条件下实现可持续CO甲烷化提供了第一个概念验证证据。该文为福建农林大学资环学院硕士生王超和俞景为共同第一作者，叶捷副教授和贺震教授为共同通讯作者。
而针对当前微生物光电化学系统普遍存在光能转化效率低(通常低于3%)的问题，本团队陈曼小组采用了一种具有光敏性和电容性双重功能的蒽醌分子型光化学材料，通过去耦合材料光化学反应和微生物暗反应，克服了由于界面光电子传递速率限制引起的低效光能转化。在以蒽醌-2-磺酸盐(AQS)及脱氮硫杆菌(Thiobacillus denitrificans)的模型体系中，太阳至化学能（N2O）的转化效率高达96.2%，远高于当前的微生物光电化学系统。此外，N2O占含氮产物的比例接近100%，表明该体系具有优异的选择性。AQS的电容性储存了82-89%光电子，并在暗态下释放，至使光能转化效率提高了5.6-9.4倍。动力学研究表明，暗条件下和光条件下产生N2O的反应动力学分别为零级和一级反应动力学，表明光照于黑暗反应下具有不同的胞外电子传递路径。这项工作研究首次证实了AQS具有光敏化微生物的作用，并提供了一种利用微生物光电化学系统从硝酸盐污染废水种回收N2O简易而高效的策略。该文为福建农林大学资环学院陈曼博士为第一作者，曾建雄教授和周顺桂教授为共同通讯作者。
蒽醌分子常常作为溶解性有机质(DOM)的模型分子，上文证实了蒽醌分子具有光敏化微生物的功能，这暗示了DOM也可能具有光敏化微生物并驱动微生物生长代谢的能力。DOM广泛存在各类水体中，是水体的一个重要组成成分。它的生物地球化学命运对于水体生态系统中具有重要的环境意义。然而，目前对DOM与微生物之间的营养关系认识仅限于DOM作为微生物的异养底物或电子穿梭体。受前文工作启发，我们首次证实了DOM和微生物存在一种新型的营养关系，即微生物光电营养型。通过以Thiobacillus denitrificans为模型细菌，证实了DOM可以作为微生物光敏剂，并驱动该反硝化菌还原硝酸盐。硝酸盐的还原为准一级动力学反应，动力学常数为0.06±0.003 h-1，氮气为硝酸盐的终端产物。该体系中，反硝化基因nar、nir、nor和nos的表达均呈显著上调，表明硝酸盐还原成氮气是微生物介导的过程。有趣的是，微生物光电营养作用可以加速DOM分子内电荷跃迁作用的消除，这对理解DOM的生物地球化学转化增加了新的认识。该工作证实了水生态系统中DOM具有光敏化微生物的新功能，为光驱动地表水体脱氮提供了一种新策略。该文为福建农林大学资环学院博士生黄绍福为第一作者，陈曼博士和周顺桂教授为共同通讯作者。
相关研究研究得到了国家杰出青年科学基金（41925028）、国家自然科学基金（41671264、41977281和42177206）、福建省杰出青年科学基金、福建农林大学优博基金及圣路易斯华盛顿大学教师启动基金的资助。
相关文章列表：
（1）Chao Wang#, Jing Yu#, Guoping Ren, Andong Hu, Xing Liu, Yiping Chen, Jie Ye*, Shungui Zhou, and Zhen He*, Self-replicating Biophotoelectrochemistry System for Sustainable CO Methanation. Environmental Science & Technology, DOI: 10.1021/acs.est.1c08340
（2）Shaofu Huang, Man Chen*, Youming Diao, Qinyuan Feng, Raymond Jianxiong Zeng, and Shungui Zhou*, Dissolved Organic Matter Acting as a Microbial Photosensitizer Drives Photoelectrotrophic Denitrification. Environmental Science & Technology, DOI: 10.1021/acs.est.1c07556
（3）Man Chen, Quanhua Cai, Xiangyu Chen, Shaofu Huang, Qinyuan Feng, Tetsuro Majima, Raymond Jianxiong Zeng*, and Shungui Zhou*, Anthraquinone-2-Sulfonate as a Microbial Photosensitizer and Capacitor Drives Solar-to-N2O Production with a Quantum Efficiency of Almost Unity. Environmental Science & Technology, DOI: 10.1021/acs.est.1c08710
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